和最具前景的方法之一。在过去几十年中，光催化CO2还原反应已经经历了快速的发展并取得了许多重要成就。但是，目前光催化CO2还原反应依旧存在以下问题：

　　href=3）光催化反应不彻底，产物分离成本较高且困难。因此，这些问题极大影响了光催化CO2还原产物后续分离与应用。本文在目前无法显著地提高光催化CO2还原反应的效率以及产物产量的情况下，通过串联转化技术将这些低使用价值和低浓度的光催化CO2还原产物尽可能地完全并迅速地再转化为更高使用价值且分离技术更加成熟的化学品，为光催化CO2还原反应提供一种走向应用的可行性策略。

　　近日，南京师范大学/华南师范大学兰亚乾教授、刘江教授和谢兰贵教授合作，首先利用MOF基晶态材料作为光催化剂实现CO2到CO的光催化定向转化，进一步设计兼容的反应体系和反应装置，成功实现了光催化还原CO2反应和羰基化反应的串联催化反应体系。该工作在光催化CO2还原反应（CO2RR）过程中，进一步成功的将CO2光催化反应与钯催化的羰基化反应进行有效串联，实现了CO2到CO再到酰胺化合物（重要的药物分子和有机化学品）的绿色、安全以及高效转化，并且获得的终产物具有更高的使用价值和成熟的工业化分离与应用技术。

　　同时，我们注入的同位素13CO2气体可以通过串联的氨基羰基化反应生成被13C同位素成功标记的酰胺化合物。这一工作报道不仅实现了低值/温室气体CO2到高价值的药物相关分子的直接转化，而且为光催化CO2还原产物的价值再升级以及后续分离应用开辟了新的研究思路。

　　在光催化反应前后，使用SEM,TEM,和AFM对催化剂进行了详细的表征，结果显示本文设计得NNU-55-Ni催化剂在光催化 CO2RR过程中被原位剥离成纳米片(~5 nm)，从而暴露出大量的活性金属位点和比表面积，提高了光催化CO2到 CO的活性以及选择性。通过稳态荧光淬灭实验和时间分辨荧光衰减光谱等光物理研究证明了纳米片的形成具有更加优异的电子传输性能。并且DFT计算结果表明，剥离后大量平面四配位Ni-N4位点的暴露是降低限速步骤（*CO→*COOH）的能垒和抑制竞争析氢的关键因素。这对光催化还原产物 CO 的生成非常有利。

　　更重要的是我们建立了光催化CO2RR和羰基化反应的串联催化体系，成功地完成了CO2到CO再到酰胺化合物的链式转化，具有较高得CO转化率，且最终得到的有机产物可以得到有效分离。 这种串联策略可以将低使用价值和低浓度的光催化还原产物CO重新转化为各种增值且易于分离的有机药物。此外，这种串联反应可以以方便且低成本的方式实现了生物活性分子的 13C 同位素标记。 同时还尝试串联了其他不同的羰基化反应，如苯氧羰基化、烷氧羰基化以及羰基化Suzuki偶联反应。通过改变串联系统中羰基化反应的条件, 建立了光催化CO2RR和不同类型的羰基化串联反应，实现了CO2到CO到C-N/C-C/C-O键的形成，更加扩展和突出了串联反应的实际应用。这种串联反应策略为后续光催化CO2RR的开发和应用提供了重要且可行的途径。

　　当前对于CO2还原产物的串联转化研究仍然有限，这也是未来研究的一个潜在方向。我们通过将光催化CO2RR和氨基羰基化反应串联起来，成功地实现了光催化低值产物CO向增值易分离精细有机化学品的再转化。这种串联反应策略显示出很高的转化率和在精细化学品合成中的应用潜力，为光催化CO2还原产物的价值再升级以及后续分离应用提供了新的研究思路。

　　href=2115143/edit兰亚乾教授简介：华南师范大学教授、博士生导师，教育部工程研究中心主任，英国皇家化学学会会士。2009年获得东北师范大学物理化学博士学位，2010-2012年日本学术振兴会(JSPS)博士后，日本产业技术综合研究所（AIST）关西中心外国人特别研究员。独立工作后获第四批国家“万人计划”科技创新领军人才、科技部中青年科技创新领军人才、教育部青年长江学者奖励计划、国家优秀青年科学基金、江苏省“双创团队”领军人才、江苏省杰出青年基金等人才称号。现担任中国化学快报（CCL）副主编，National Science Review学科编辑组成员、Inorganic Chemistry、EnergyChem、Scientific Reports、结构化学等期刊编委和顾问编委。主要从事配位化学研究，致力于晶态材料在能源领域的应用探索。近五年来以通讯作者在Nat. Commun. (5)、J. Am. Chem. Soc. (8)、Angew. Chem. Int. Ed. (19)、Adv. Mater. (2)、Matter (2)、Chem (2)、Natl. Sci. Rev. (2)、JACS Au (2)等期刊上发表通讯作者论文180余篇。论文被他引18000多次， ESI高引论文25篇，个人H-index 73，连续入选科睿唯安“高被引科学家”（化学）和爱思唯尔“高被引学者”（化学）。

　　刘江教授简介：华南师范大学化学学院教授，硕士生导师，2016年博士毕业于中山大学无机化学专业。科研方向主要从事稳定金属氧簇设计合成、配合物及其衍生材料的光电催化性能研究。目前，已发表SCI研究论文60余篇，ESI高被引论文6篇，论文引用次数超过4000次（单篇最高引用711次），其中，以第一作者或通讯作者身份在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nat. Commun.、Chem、Natl. Sci. Rev.等国际重要学术期刊发表论文36篇。已承担国家及省级科研项目7项，包括国家基金委重大研究计划培育项目及青年项目、江苏省自然科学优秀青年基金项目等。

　　谢兰贵教授简介：南京师范大学教授，博士生导师。2012年毕业于中国科学技术大学有机化学专业，获博士学位；2012－2015年先后在德国马普煤化所和奥地利维也纳大学从事博士后研究工作；2016获欧盟研究委员会玛丽居里项目资助，在英国牛津大学担任玛丽居里研究员；2018底加入南京师范大学化学与材料科学学院。研究小组成立于2019年初，主要探索新型碳-碳双键、碳-碳三键的活化与官能团化反应。其中，以第一作者或通讯作者身份在Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、Chem. Sci.等期刊发表论文。

　　课题组自2013成立以来，主要致力于以金属基团簇化学和配位化学为研究导向，设计合成结构新颖且稳定的晶态材料用于光、电、化学能等相关清洁能源领域的转化与应用。研究内容涉及多酸（POMs）、金属有机团簇（MOCs）、金属有机框架（MOFs）以及共价有机骨架材料（COFs）的合成与应用。目前，课题组已在光电催化领域包括水裂解反应，CO2还原、氧还原反应（ORR）以及质子导电和固态电解质材料方面等取得一系列重要进展。相关研究在Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Matter、Chem、Chem. Soc. Rev.等国际知名期刊上发表论文200余篇。